Có lẽ thế giới sẽ mãi không có một chàng diễn viên tài giỏi mà thay vào đó là một luật sư đầy kinh nghiệm nếu như Gerard không gặp diễn viên Steven Berkoff. Vào một ngày, khi Gerard vô tình gặp diễn viên Steven tại quán cà phê của chàng diễn viên này tại London, ngay từ lần gặp đầu tiên, Steven đã nhận ra chất diễn trong người chàng trai trẻ cao 1m88 này. Steven đã mời Gerard tham gia một vai trong vở Coriolanus. Một bước ngoặt vô cùng lớn với chàng sinh viên luật lúc đó. Sau đó, Gerard nhận ra vị trí thích hợp nhất của anh phải là ở trường quay, trên màn ảnh chứ không phải ngồi sau bàn luật sư.[3]

Sự nghiệp diễn xuất của Gerard còn tiếp tục với một vai diễn nhỏ trong bộ phim James Bond, Tomorrow Never Dies (1997) và năm 1998, anh đóng một vai diễn trong Bí mật ngôi mộ cổ (Tale of the Mummy). Năm 2000, Butler có một bước đột phá lớn trong các vai diễn khi anh đóng bộ phim Attila. Bộ phim đã thành công rực rỡ. Ngay trong khi bộ phim Attila đang được quay, anh đã được đạo diễn “chọn mặt gửi vàng” nhằm anh vào bộ phim Dracula 2000. Với thành công của hai vai diễn này, Buttler đã khẳng định được vị trí của mình tại Hollywood đầy sao và cũng đầy khắc nghiệt.

Kể từ đó là những thành công liên tiếp của Gerard Buttler trong các phim Reign of Fire (2002) trong vai Creedy, Terry Sheridan trong bộ phim Lara Croft Tomb Raider: The Cradle of Life (2003) đóng cùng Angelina Jolie, nhưng thành công lớn nhất đó chính là vai diễn trong bộ phim Timeline (2003) đã đưa anh đến thành công rực rỡ. Năm 2003, anh đóng trong bộ phim kinh dị The Phantom of the Opera.

Những bộ phim khác có Dear Frankie (2004), The Game of Their Lives (2005) and Beowulf & Grendel (2005).

Năm 2007, Gerard đóng vai vua Leonidas trong 300, vai diễn được đánh giá là bước đột phá của Gerard. Để có được một thân hình hoàn hảo, Gerard đã được huấn luyện đặc biệt trong 4 tháng.[4] Bô phim đạt thành công lớn về doanh thu, là bộ phim bạo lực được yêu thích thứ 3

Từ đó, Gerard có nhiều bộ phim được yêu thích khác, như Butterfly on a Wheel, P.S. I Love You, RocknRolla, The Ugly Truth, Gamer, Law Abiding Citizen, How to Train Your Dragon (lồng tiếng), The Bounty Hunter..